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重质颗粒流态化研究现状与展望

发布时间：2025-04-17

重质颗粒流态化研究现状与展望

李舒月 ¹ 王欢 ^1,²周少强 ²毛志宏 ¹张永民 ¹ 王军武 ¹吴秀花 ²

（1. 中国石油大学（北京）重质油全国重点实验室，北京 102249； 2. 中核第七研究设计院有限公司，山西太原 030012 ）

DOI：10.11949/0438-1157.20240783

摘要流化床技术在工业中应用广泛，其中天然铀转化、直接还原炼铁、化学链燃烧等工业过程中使用的是颗粒密度在4.0 g/cm³以上的重质颗粒，而传统化工、能源行业广泛使用的则是密度较小的轻质流化床颗粒。综述了重质颗粒流态化技术在工业中的应用情况，梳理了目前重质颗粒流态化基础的研究进展。已有的实验测量和数值模拟研究均表明重质颗粒的流态化行为与低密度颗粒存在显著差异，且针对低密度颗粒的一些研究规律并不能完全适用于重质颗粒流化床。当前，对重质颗粒的流态化基础研究尚不充分，特别是在流域转变、传热传质特性、颗粒混合分级特性、反应过程强化技术等研究方面，与传统低密度颗粒流态化的基础研究相比，存在巨大的基础研究空白。最后结合相关工业过程的需要，重点讨论了近期应重点补充的重质颗粒流态化基础研究的内容。

关键词流化床；天然铀转化；核化工；重质颗粒；流态化；数值模拟

引用本文：李舒月, 王欢, 周少强, 毛志宏, 张永民, 王军武, 吴秀花. 重质颗粒流态化研究现状与展望[J]. 化工学报, 2025, 76(2): 466-483 (LI Shuyue, WANG Huan, ZHOU Shaoqiang, MAO Zhihong, ZHANG Yongmin, WANG Junwu, WU Xiuhua. Current status and prospects of research on fluidization characteristics of high-density particles[J]. CIESC Journal, 2025, 76(2): 466-483)

引言

流化床因结构简单、传热传质效率高、物料混合均匀等优点，已被广泛用于多种工业过程中，如化工、石油炼制、燃烧、干燥、冶金和环保等领域。流化床作为一个复杂的稠密气固流动系统，准确描述气固流动方面的物理特征及其强烈的耦合作用对于目前的理论和技术发展还是一个不小的挑战，需要进行大量的理论和实验研究。Geldart^[1]在1973年提出了基于颗粒粒度和密度表现出不同气固流化状态的比较完整的分类标准，如图1(a)所示。他将颗粒分成A、B、C、D四类，其中A类和B类颗粒的不同表现在，A类可以表现出散式流态化特征，而B类颗粒属于聚式流态化；D类颗粒是比较粗的颗粒，流化后气泡较大，或表现出沟流，例如喷动床；C类颗粒是非常细的颗粒，颗粒间黏聚力非常大，流化质量很差，无法形成气泡。目前经典的流态化著作以及已有的文献绝大部分是针对密度较低、易于流化的颗粒，如化工中所用的催化剂（例如炼厂催化裂化催化剂，属典型的Geldart A类颗粒）、沙粒、煤粉（属典型的Geldart B类颗粒）、谷粒、生物质（属典型的Geldart D类颗粒）等^[2-3]。这类颗粒的密度大部分都在1.0~3.0 g/cm^3[4]，基于此Geldart的颗粒分类也主要适用于密度相对较低的常见颗粒材料。此后发展出来的颗粒类型的修正工作，如图1(b)，也都集中在4.0 g/cm³、密度偏低的易流化介质的范围^[5-14]。除此之外，现有的流动理论和经验公式，如床层压降^[15-16]、最小流化速度^[17-18]、颗粒沉降速度^[19]、曳力模型^[20]等，大多基于低密度、易流化的颗粒推出，对于高密度颗粒在气固流化床中的时空分布和演变规律的系统性研究极少，相关经验模型能否对重质颗粒的流动特征进行准确合理的描述还未有系统的评估。在本课题组^[21-22]的前期工作中，基于基础流态化实验和数值模拟方法，尝试验证基于常见低密度颗粒推导出的最小流化速度经验公式是否适用于高密度颗粒。结果表明当颗粒密度大于4.0 g/cm³时，大多数最小流化速度经验公式在预测高密度颗粒的最小流化速度时存在较大的偏差（超过20%，图2）。

图1 (a)Geldart分类表征^[1]；(b)修正的Geldart流态化行为分类^[5-14]Fig.1 (a) Geldart classification of fluidization behavior^[1]; (b) Modified Geldart classification of fluidization behavior^[5-14]

图2 (a)模拟以及经验相关式得到的

、

和

随颗粒密度的变化；(b)模拟结果与经验公式

标准误差Fig.2 (a) Variation of simulated

and

, and

predicted by empirical correlations with particle density; (b) Standard error of

但实际上，高密度颗粒流态化技术在工业领域已具有广泛的应用，如天然铀转化、非高炉直接炼铁、化学链燃烧等，其良好的流化状态在这些过程中起到了至关重要的作用。探究、总结以及推导适用于高密度颗粒的流态化经验和模型不仅可以完善流态化经典理论，并且也为相关工业的优化和发展提供指导和理论基础。为了明确本文讨论的范围，在总结图1(b)及图2现有研究的基础上，将缺少系统化研究数据的、颗粒密度超过4.0 g/cm³的颗粒定义为重质颗粒，重点围绕此密度范围内的重质颗粒流态化行为展开讨论。在本文的叙述之前，有必要明确区分两个相关但不同的概念：高密度流态化和高密度颗粒流态化。高密度流态化侧重于在高固体浓度和低气速条件下，研究流化床整体的密集性和流动特性，颗粒的密度在此概念中并无严格限制。采用高密度流态化的原因通常是为了提高气固接触效率，增强传热传质效果，并在保持系统稳定性的同时实现更高的反应速率^[23-25]。而高密度颗粒流态化则专注于高密度颗粒材料在流态化过程中的行为，重点研究这些颗粒在高密度条件下表现出的独特流动特性。前者关注的是系统的操作状态和流化床的整体表现，后者则更注重颗粒本身的物理特性及其对流态化行为的影响。在接下来的内容中，首先对重质颗粒流态化技术的工业应用背景进行一个简要的介绍，旨在强调理解和研究重质颗粒流态化技术的实际价值。接下来，对目前关于重质颗粒流态化行为的研究进展进行梳理和总结，发现重质颗粒独特的流化现象以及系统性研究的缺失。最后，针对重质颗粒流态化技术的应用和研究进展，提出下一步亟待开展的研究方向。

1 重质颗粒流态化技术的应用背景

在一些工业领域中，处理的颗粒物料往往是密度极高的重质颗粒。这类物料在输送、混合、反应等过程中常常面临流动性差、易堵塞等问题，给生产效率和产品质量带来了极大的挑战。因此，如何实现这些重质颗粒的良好和稳定流化状态，成为了这些工业中亟待解决的问题。下文将概述几种典型的涉及重质颗粒流态化技术的工业过程。

核能作为一种零碳能源，在我国的能源转型中扮演了至关重要的角色。核燃料的生产过程中，天然铀转化是一个至关重要的环节。目前，国内主要使用湿法天然铀转化工艺，主要是通过将黄饼（粗U₃O₈）经过溶解、萃取、脱硝、还原、氢氟化、氟化等关键工序对天然铀化合物进行转化加工，以制备出UO₃、UO₂、UF₄、UF₆等产物^[26-27]。为了响应我国核电发展的需求，天然铀转化生产能力还需持续提升，以满足日益增长的核燃料需求。流化床反应器因优异的气-固接触效果，提升反应速率，且传质传热性能良好，因而具有较高的生产能力。因此，流化床的反应器型式已被陆续用于脱硝、还原、氢氟化和氟化等重要天然铀转化工艺生产环节中^[28]，如图3所示。我国也在积极探索并改进天然铀转化工艺中的流化床技术，如中核四〇四公司针对干法工艺，基于实验室流化床装置对U₃O₈还原过程进行了初步研究。利用化学纯度较高的U₃O₈物料，通过流化床还原制备的UO₂转化率大于50%，并针对关键的UO₂氢氟化工序，自主开发了两级逆流串联氢氟化流化床“干法”生产工艺，实现了气固的直接接触与反应。但实际的流化床装置运行仍存在转化率低且产品质量不稳定、装置结块且振动严重等诸多问题。分析造成以上问题的原因，主要在于相关天然铀转化工艺所涉及的固体反应物和产物都有很高的密度，如UO₂为10.96 g/cm³、U₃O₈为8.38 g/cm³、UO₃为7.2 g/cm³、UF₄为6.70 g/cm³等^[28]。这些含铀化合物根据其生产工艺的不同，堆积密度在1.3~6.5 g/cm³，远大于一般工业中常处理的流化颗粒。并且在实际工业中，为了实现更好的流化效果，往往采用尽可能小的颗粒粒径，通常小于100 μm。由于目前对这类重质颗粒的流化状态规律的认识不够充分，因此难以精确设计和操控这类流化床，维持其较高的流化质量，且在出现操作问题时无法采取及时合理的处置措施。

图3 流态化技术在天然铀转化工艺中的应用^[28]Fig.3 Application of fluidization technology in the dry natural uranium conversion process^[28]

高温气冷堆作为具有第四代特征的先进核反应堆，其固有的安全性特征受到了国际上的广泛关注。这种反应堆的核心安全保障之一是采用TRISO型包覆燃料颗粒。这种燃料颗粒拥有多层防护结构，为高温气冷堆提供了关键的安全和技术保障。在众多的颗粒技术中，流化床技术由于分散性好，可以实现颗粒的循环流动，被广泛用于化工生产过程。而将化学气相沉积和流化技术相结合，就产生了一种新型的材料制备技术——流化床-化学气相沉积技术（fluidized bed-chemical vapor deposition，FB-CVD）^[29-30]。目前，国际上多个国家采用流化床-化学气相沉积反应制备这种包覆燃料颗粒，核芯通常为二氧化铀（UO₂）核燃料颗粒，外层则包裹有四层保护层，流化气体通常采用氩气或氢气，如图4所示。此外，一些研究还探讨了采用铀-钼合金[U(Mo)]不规则粉末状颗粒的流化床-化学气相沉积包覆技术。无论是UO₂球形颗粒还是U(Mo)粉末状颗粒，其包覆技术的共同要求是实现重质颗粒的良好流化状态，通常采用喷动床技术以优化流化效果。这一技术的关键在于确保包覆层厚度均匀，以及气固接触的效率和均一性，对流化床的设计和流化过程的控制提出了较高的要求。

图4 流化床-化学气相沉积技术^[30]Fig.4 Fluidized bed-chemical vapor deposition(FB-CVD)^[30]

高温费托合成技术（high-temperature Fischer-Tropsch synthesis，HTFT）能够将低价值的合成气转化为高价值的液体燃料和化学品，有助于减少对传统石油资源的依赖，增加能源供应的多样性。HTFT反应器主要采用循环流化床反应器或固定流化床反应器^[31]，其形式如图5所示，反应器将合成气（一氧化碳和氢气的混合气体）均匀地输送到催化剂层。在循环流化床或固定式流化床反应器中，合成气通过催化剂床层向上或向下流动，确保气体可以接触到所有催化剂颗粒。催化剂多采用熔融法铁基催化剂或沉淀法铁基催化剂^[32-33]，密度的范围在7.0~9.0 g/cm^3[34-35]。因此，在使用铁基催化剂的高温费托合成（HTFT）反应器中，确保催化剂颗粒实现良好的流态化状态是至关重要的。良好的流态化能够保证催化剂与反应气体之间的充分接触，进而增强反应效率和均匀性，从而显著提高最终产品的一致性和质量。因此，设计和操作HTFT反应器时，对重质铁基催化剂的流态化性能给予特别关注是提升系统整体性能的关键。

图5 高温费托合成主要反应器形式^[31]Fig.5 Main reactor types for high-temperature Fischer-Rropsch synthesis^[31]

近年来，化学链燃烧技术（chemical looping combustion，CLC）作为一种前沿的燃烧技术，因其独特的CO₂分离能力以及相对较低的能量损失特性，受到了广泛的关注。CLC的基本思想是利用两个独立的流化床反应器来替代传统的单个燃烧反应器，如图6所示，并选用合适的金属氧化物作为载氧体在两个反应器之间循环流动，以将空气中的氧输送到燃料侧供其完成氧化反应^[36-37]。CLC载氧体颗粒多由金属氧化物以及惰性金属载体组成，其中部分载氧体颗粒具有较高的颗粒密度，可达到4.0~5.0 g/cm^3[38-41]，一些FeSi成分的载氧体颗粒，密度甚至可达7.0 g/cm^3[42]。在典型的CLC燃料反应器设计中，常见的配置包括鼓泡床、喷动床及循环流化床。这些设计的核心目标是实现燃料的最大化转化，因此，反应器必须具备优秀的气固接触效率、颗粒的良好混合状态以及适当的颗粒停留时间。在这个过程中，确保重质载氧体颗粒能够实现良好的流化状态显得尤为重要。良好的流化状态不仅有助于增强燃料与氧化剂之间的接触，还可以优化热量和物质的传递，从而提高反应效率和燃料的完全转化。因此，设计和操作CLC反应器时，必须重视重质颗粒的流化性能，确保它们在反应器中能够均匀分布并保持有效反应活性。这对于提高整个系统的性能和效率至关重要。

图6 化学链燃烧技术系统示意图^[36-37]Fig.6 Schematic diagram of the chemical looping combustion system^[36-37]

为摆脱对焦炭资源的依赖，减少传统高炉钢铁冶炼过程中产生的污染，同时能够直接利用低品位铁矿资源，经过数十年的发展，目前已经形成了以直接还原和熔融还原为主体的现代化非高炉炼铁工业技术（non-blast-furnace ironmaking process，NBF ironmaking process）^[43-44]。在现有的非高炉炼铁工艺流程中，主要的还原设备包括竖炉、回转窑和流化床等^[45-46]。气-固流化床还原炼铁技术的特点是以气体作为还原剂，直接利用铁矿粉，反应在气-固两相中进行，如图7所示。与高炉炼铁工艺相比，流化床还原技术具有成本低、原料和设备利用率高以及热交换效率高等诸多优势，目前已发展出多种工艺，如Midrex法、HYL法和Finmet法等。当铁矿石在流化床中处于良好的流化状态时，气体能够更均匀地通过矿石颗粒，使还原剂与铁矿石充分接触，从而提高反应效率。此时，还原反应能够更快速、更完全地进行，从而提高铁矿石的转化率。赤铁矿的化学式为Fe₂O₃，密度为4.9~5.3 g/cm³，密度较高，因此，为了优化气固流化床还原炼铁过程，提高铁矿石的转化率，需要合理控制铁矿石的流化状态。

图7 Midrex直接还原工艺流化床反应器示意图^[43-44]Fig.7 Schematic diagram of the fluidized bed reactor in the Midrex direct reduction process^[43-44]

空气重介质流化床干法选煤是将气固流态化技术用于选煤技术领域的一项高效干法分选技术^[47-48]。其分选原理与湿法重介质选煤类似，是利用空气和加重质形成的具有似流体性质和一定密度的流化床层，依据阿基米德原理使入选物料在流化床层内按密度分层，轻物（即煤）上浮，重物（矸石）下沉。而后轻、重物料经分离、脱介获得精煤和尾煤两种产品，原理如图8所示。空气重介流化床的分选介质主要是磁铁矿粉。磁铁矿粉原矿石密度为3.6~4.7 g/cm³，并随含铁量的增加而增大。在一些分选过程中，重介质选用硅铁矿粉，其真密度可达6.32 g/cm³，堆密度为3.3 g/cm^3[49-50]，所形成的流化床密度较高，能够实现对煤炭的高效、精确分选，对于提升煤炭质量和利用率具有重要意义。而磁铁矿粉的流化状态，作为分选过程中的关键因素，直接影响分选的效率和精度，因此在实际操作中需要精细控制。

图8 AKAFLOW流化床分选装置示意图^[47]Fig.8 Schematic diagram of the AKAFLOW fluidized bed separator^[47]

综上所述，重质颗粒的流态化问题在诸多工业生产过程中扮演着重要的角色。这些工业实例体现了流态化技术的应用，更体现了在含有重质颗粒的流化床中实现良好流化状的重要作用。因此，深入探索重质颗粒的基础流化特性，并进一步开发重质颗粒流态化强化技术，是提升相关工业生产效率和实现环境可持续发展的重要步骤。

2 重质颗粒流态化基础的研究现状

在讨论颗粒的流态化现象时，最为科学严谨的方式是从最基本的流态化行为出发，分析颗粒与流体基本物性之间的相互作用。然而，通过对重质颗粒流态化工作的总结，发现当前对重质颗粒流态化的研究仍然十分有限，难以像轻质颗粒那样归纳并总结出普适性的结论。因此，本节研究现状的叙述重点在于通过现有的高密度颗粒流化研究，提炼出“轻质颗粒与重质颗粒在流态化特性上存在显著差异”这一关键点，识别并突出该研究领域中的空白，其他涉及重质颗粒流态化但缺乏深入分析的工作在本文中不做讨论。

2.1 实验研究

一些学者对重质颗粒在流化床中的流化特性进行了初步实验研究，这些研究主要集中在以下几个方面：重质颗粒的喷动行为、密相鼓泡特性、流型转变以及混合分析。此外，研究者们还对重质颗粒流态化的强化技术进行了探索和讨论。这些研究为进一步理解重质颗粒的流化行为提供了基础。

针对采用化学气相沉积法（CVD）进行核燃料包覆的过程，学者们开展了一系列喷动床中重质颗粒的基础流态化特性研究。Zhou等^[51-53]通过实验研究了二氧化锆（ZrO₂）颗粒（ρ=6.0 g/cm³）在喷动床中的喷动特性，实验现象如图9所示。实验结果表明，目前用于预测最小喷动速度的经验公式都是基于密度低于3.0 g/cm³的颗粒建立的，无法准确预测ZrO₂颗粒的最小喷动速度，因此基于ZrO₂实验数据建立了新的最小喷动速度关联式，并在关联式中包含了锥角、静床高度和颗粒粒径的影响，但Zhou等的工作仅探究了一种重质颗粒，对其他重质颗粒是否同样适用仍缺乏验证。

图9 ZrO₂颗粒在60°锥形床中U/U_ms分别为1.8、2.1、2.4的喷动行为实验^[51-53]Fig.9 Experimental study of spouting behavior of ZrO₂ particles in a 60 ° conical bed at U/U_ms ratios of 1.8, 2.1, and 2.4^[51-53]

Goldshan等^[54]研究了二氧化锆（ZrO₂，ρ=6.0 g/cm³）、增韧氧化铝（Al₂O₃，ρ=3.7 g/cm³）和玻璃珠（ρ=2.5 g/cm³）的最小喷动速度，并对实验过程中的压力信号的时域及频域进行了分析。实验结果显示，随着颗粒密度的增加，最大压降、稳定喷动压降以及最小喷动速度都会增加。在静态床高度保持不变的情况下，当颗粒密度增加时，需要更高的气体速度来形成喷泉区并在床内建立正常的颗粒循环。因此，在重质颗粒的稳定喷动状态下，出现更高的最小喷动速度和全床压降。在喷泉区，当压力脉动频率小于50 Hz时，ZrO₂在功率谱密度函数（PSDF）中产生更高的振幅，尤其在频率≤5 Hz的范围内表现更为明显，这表明重质颗粒在该区域内的运动更加剧烈。对于频率>50 Hz的范围，随着密度的增加，功率谱密度函数显示出略低的振幅。以上现象认为是由重质颗粒惯性力的增加造成的。基于实验数据，Goldshan推导出适用于2.5~6.0 g/cm³密度范围内的最小喷动速度关联式，并与文献中基于低密度颗粒推导出的最小喷动速度关联式的预测值进行比较，结果如图10所示，新关联式具有更低的预测误差。

图10 (a)实验测量的最小喷动速度与文献中不同经验关联式预测值的比较；(b)Goldshan等^[54]提出的最小喷动速度关联式与实验数据的比较Fig.10 (a) Comparison of experimental minimum spouting velocity with predicted values from different empirical correlations in the literature; (b) Comparison of experimental data with the minimum spouting velocity correlation proposed by Goldshan et al.^[54]

在Zhou和Goldshan工作的基础上，Guo等^[55]利用实验探究了高温下增韧氧化铝（Al₂O₃）颗粒（ρ=3.2 g/cm³）、二氧化锆（ZrO₂）颗粒（ρ=6.0 g/cm³）和铜（Cu）颗粒（ρ=8.9 g/cm³）的喷动特性，在最小喷动速度关联式中加入颗粒密度和温度的影响。同时，Dogan等^[56]采用与Goldshan相同的颗粒首次探讨了重质颗粒在锥形喷动床中轴向气体混合的行为。与以往San José等^[57]基于低密度颗粒推导出的锥型喷动床中的气体扩散系数关联式对比（图11）发现，研究中获得的氧化铝和氧化锆颗粒的分散系数值更高，说明重质颗粒要求更高的操作气体速度。通过计算不同密度颗粒的Peclet数发现，轻颗粒的对流传输相对于轴向扩散更为显著，进一步说明了重质颗粒与低密度颗粒在喷动床中存在不同的轴向气体混合行为。以上关于喷动床的基础流态化实验研究表明，高密度颗粒和低密度颗粒在喷动行为上存在明显差异。Mollick等^[58]通过实验探究了最小喷动速度的大小与颗粒性质和床层高度的经验关联式，结果表明对于不同密度（2.5~16 g/cm³）和粒径（570~2440 μm）的颗粒，最小喷动速度与床高的关系呈现出不同的指数关系（α），说明轻质颗粒与重质颗粒的喷动行为也遵循不同的规律。

图11 Dogan实验得到气体扩散系数与San José基于低密度颗粒推导的气体扩散系数预测值的对比^[55]Fig.11 Comparison of gas diffusion coefficients obtained from Dogan's experiments with predicted values derived by San José for low-density particles^[55]

喷动床多适用于需要高效混合和快速反应的场合，如催化剂的再生、固体颗粒的干燥和焙烧等。其主要优点在于能够提供良好的气固混合，促进快速的热传递和质量传递。然而，高速流动也可能导致颗粒的磨损和破碎，对某些应用产生不利影响。对于一些反应速率较慢、固体物料处理量较大、对物料流量和转化率稳定性要求较高的过程，如天然铀转化和直接还原炼铁技术，采用密相流化床的反应器形式则更为合适。密相流化床能提供更稳定的流态和反应条件，适合处理大规模固体物料。目前，关于重质颗粒在密相流化床中的基础流化特性的实验研究非常有限，这一领域亟需进一步的探索和研究，以优化工艺设计和操作参数，提高反应效率和经济效益。

刘坤等^[59]采用冷态试验的方法，研究氧化铪（HfO₂）颗粒（

）的流化性质。实验发现，氧化铪床层开始流化时并没有像低密度颗粒床层一样出现均匀膨胀，而是局部首先出现气流通道，在床壁处可以观察到气体通道，床层的孔隙率也没有增加，实验现象如图12所示。随着气流速度的增加，气流通道由局部向整体扩散，造成物料的横向移动之后物料充分流动才开始有气泡现象产生，颗粒物料的流型显示为聚式流态化。

图12 氧化铪床层中的气孔和气体通道^[59]Fig.12 Pores and gas channels in a hafnia (HfO₂) bed^[59]

Rodriguez等^[60-61]通过实验发现，相对于传统流化颗粒30%~40%的床层膨胀率，重质的钨颗粒（

）完全流化的床层膨胀率只有10%，造成颗粒与壁面间的热传导不良，严重影响流化质量和壁面传热的效率。Vanni等^[62-64]实验研究了床径的减小对重质钨颗粒流化状态的影响，发现重质颗粒的临界直径比常见的Geldart A类和B类颗粒的临界直径要高，并猜测可能是重质颗粒更高的床层摩擦力造成的。

Saayman等^[65]通过实验发现向重质FeSi床层

）中添加细粉颗粒反而降低了鼓泡状态下密相床层的空隙率，使得反应器性能下降，这与以往低密度颗粒床层中的研究规律相反。Bournival等^[66]运用高速摄像机研究了颗粒密度对气泡表面稳定性的影响，发现重质颗粒在与气泡接触时因具有较大的惯性，容易从气泡表面掉落，而密度小的颗粒则更容易附着在气泡表面，阻碍气泡的凝聚，如图13所示，进而影响整个床层的流化行为。

图13 不同密度颗粒与气泡表面的相互作用^[65]Fig.13 Interaction between particles of different densities and the surface of a bubble^[65]

McIntyre等^[67]通过实验研究了高压下钛铁矿矿石

）的流动特性以及管至床层的热传递系数特性，结果表明高压的操作条件可以提高钛铁矿石颗粒的反应性能。同时，他指出目前大量的文献都忽略了高压下小而重的颗粒的流化特性。通过实验测定的最小流化速度与常用的经验关联式还存在较大误差。

Luckos等^[68-69]首次探究了钛铁矿（ρ=4.75 g/cm³）和钛渣颗粒（ρ=4.01 g/cm³）的物理性质对循环流化床中流动特性和流域转变的影响。对于这两种材料，在常温常压条件下，确定了最小流化速度U_mf和输送速度U_tr。由于钛铁矿的密度较高，因此测得的钛铁矿颗粒的最小流化速度高于矿渣颗粒。基于传统的Ergun方程，分别为钛铁矿和矿渣颗粒拟合了最小流化速度的相关性。这两个相关性都倾向于低估颗粒的最小流化速度。最后基于钛铁矿和钛渣颗粒的真实流动信息，绘制了循环流化床中的流域图，图中信息表明在表观气体速度小于U_se的情况下，快速流化确实存在，并且对于较大的颗粒，环形流态的范围会变窄。

He等^[70-71]采用实验及模拟等方法研究了铁矿石直接还原反应中铁矿石颗粒

）失流化行为，发现在高表观气速下相对于传统的圆柱形流化床，锥形流化床中的流化高度增加，气固接触效率提高。为了避免现有使用圆柱形流化床的直接还原（DR）工艺中的失流化现象，在许多工业过程中仅处理粗颗粒的铁矿石（FINEX和FINMET^[72]：0.05~8.0 mm；Circored^[73]：0.1~2.0 mm），并在相对较低的温度下进行处理。在这些条件下，受高密度颗粒本身较差的流动性的影响，流化床在质量和热量传递方面的优势将受到内部扩散和低反应温度的限制。

Hessels等^[74]基于实验室流化床装置研究了氧化铁颗粒（ρ=4.6 g/cm³）高温下的流化和还原行为。实验发现由于较大的床层质量，在最小流化速度条件下的氢气还原实验中，得到远低于期望的1%的转化率。Alekhine等^[75]设计实验研究了重质青铜颗粒（ρ=8.79 g/cm³）在循环流化床中的“噎塞”极限并观察到鼓泡状态向湍动状态的流域转变现象。

de Vos等^[32]通过实验研究了喷雾造粒生成的FeSi颗粒（ρ=6.7 g/cm³）以及研磨的FeSi颗粒（ρ=6.6 g/cm³）在常温气体中的夹带行为，来模拟新鲜和使用后的高温费托合成（HTFT）催化剂在流化床反应器内的气体夹带现象。结果表明，关于A类颗粒团聚临界粒径的经典概念不能充分描述重质的A类颗粒的夹带行为。

Yang等^[76]为了研究颗粒从鼓泡向湍动状态转变的转变速度，收集了29个实验案例，其中只有2个案例的颗粒密度高于5.0 g/cm³（占所有案例的比例不到7%）。因此，基于如此少样本进行推断关于重质颗粒流化状态似乎并不可靠。

另外，涉及密相床内重质颗粒的基础流态化实验有很大一部分是关于密度主导的颗粒离析现象的研究。通过选用不同密度的二元颗粒体系构建不同密度比，研究密度比对轴向颗粒离析现象的影响。例如，Nienow等^[77]发现双组分混合物在流化床中会由于密度、粒径等因素的差异发生分离，并最早定义流化过程中下沉底部的颗粒为沉积组分（jetsam），向顶部上浮的颗粒为浮升组分（floatsam）。同时，他们指出在同粒径、不同密度的双组分系统中，密度大的组分为沉积组分，密度小的组分为浮升组分。Chiba等^[78-79]的工作认为与颗粒粒度差异相比，密度差异更能促使多组分颗粒在流化过程中分层，这也被Rasul等^[80-81]的实验所证实。Formisani等^[82-83]进行基础实验，研究了密度离析主导的钢珠（ρ=7.6 g/cm³）和玻璃珠（ρ=2.46 g/cm³）二元颗粒在流化床中的流化和偏析过程，并探讨了床层流化和组分偏析之间的关系。实验结果发现，密度不同的二元混合物的流化速度区间宽度与组分间的密度差距有关，同时还与初始体积分数和初始混合状态有关。Zhu等^[84]研究了在不同气体降速速率下，砂子与铁矿石混合系统的分离程度演变。这项研究探讨了流化床中两种不同密度颗粒的分离现象，特别是关注在流化床气流速率减小过程中的分离行为。

在重质颗粒流化研究领域中，部分工作尝试通过施加外磁场^[85-87]或增加搅拌装置^[88]来强化颗粒的流动性。除此之外，还有研究聚焦于重质颗粒在液固流化床中的流动特性^[89-91]，发现通过减小流体与固体颗粒间的密度差，可以显著提高重质颗粒的分散性和流动性。然而，这些强化措施的适用范围仍然有限，尚无法广泛应用于所有重质颗粒系统。

总体而言，学者们针对重质颗粒在流化床中的流化特性进行了初步的实验研究。已有研究揭示了重质颗粒在流化床中的流动行为特性，这些特性与低密度颗粒存在显著差异。然而，实验研究在范围和测量手段上仍存在局限性。目前的研究主要集中在少数几种重质颗粒上，缺乏对更多种类颗粒的广泛系统验证。此外，实验方法在数据采集、精度和分辨率等方面也存在一定的不足。这些限制表明，在全面理解和优化重质颗粒的流化行为方面，仍需进一步的深入研究和改进。

2.2 数值模拟研究

数值模拟方法作为基础流态化研究的重要手段，可以弥补实验方法的许多局限。因此，针对重质颗粒的流化行为，一些学者利用数值模拟方法也进行了深入的探索和研究。在气固流化系统中，根据对固相颗粒的不同描述方法，可以将重质颗粒流态化的数值模拟分为欧拉-欧拉方法和欧拉-拉格朗日方法。在欧拉-欧拉方法中，气相和固相被视为相互渗透的连续体，因此该方法也称为双流体模型（two-fluid model，TFM）。在此方法中，气固两相的控制方程均由Navier-Stokes方程描述。然而，双流体模型无法提供单个颗粒运动的详细信息。欧拉-拉格朗日方法中，气相作为连续流体在欧拉框架下求解，而颗粒相则在拉格朗日框架下通过牛顿第二定律追踪每个颗粒的运动。在这种方法中，可以考虑颗粒的密度、粒径和形状等属性。根据处理颗粒间相互作用力的不同方式，欧拉-拉格朗日方法可进一步分为传统CFD-DEM（computational fluid dynamics-discrete element method）方法、DDPM（dense discrete phase model）、粗粒化CFD-DEM以及MP-PIC方法。对于重质颗粒，由于为了实现较好的流化状态，实际操作中通常使用较小的颗粒粒径，这导致计算中涉及的颗粒数量非常庞大，传统的CFD-DEM方法难以处理。因此，在模拟重质颗粒流化床时，通常采用双流体模型或粗粒化的CFD-DEM方法。

Liu等^[92-93]通过实验和数值模拟比较了相同粒径条件下低密度的玻璃珠（ρ=2.6 g/cm³）和几种重质颗粒（

在喷动床中的流态化行为差异。经过实验验证发现，不同密度的颗粒在流化过程中展现出了相同的最大喷泉高度。然而，颗粒的密度与所需流化气速及床层压力之间存在着明显的正相关关系：颗粒密度越大，达到流化状态所需的气速越高，同时床层的压力也会相应提升（图14）。模拟结果还显示当颗粒密度增加时，颗粒稳定喷动气速范围随密度增加而扩大，同时重质颗粒的不连贯喷动存在低密度颗粒不易存在的双频现象，说明重质颗粒在喷动床中存在独特的喷动现象。Pannala等^[94-95]使用双流体方法研究了包含重氧化锆颗粒（6.0 g/cm³）的二维锥形喷动床，他们观察到重质床层中独有的不连贯喷动现象。

图14 四种不同密度颗粒的实验结果：(a)颗粒流型；(b)与模拟结果相比进气气速与床层压降随颗粒密度的变化关系^[92]Fig.14 Experimental results for four different density particles: (a) Particle flow patterns; (b) Relationship between inlet gas velocity and bed pressure drop as a function of particle density compared with simulation results^[92]

Shao等^[96-97]基于欧拉-拉格朗日框架，建立了一个三维流化床模型来预测煤、砂、氧化铝（Al₂O₃）、氧化镍（NiO）和氧化铁（Fe₂O₃）颗粒在逐渐升高的压力和温度下的最小流化速度。关于颗粒密度对最小流化速度的影响，该工作只给出了一个常规结论：随着颗粒密度的减小，最小流化速度降低。

Tsurumaki等^[98]基于双流体模型研究了不同密度蓄热颗粒的流化特性，包括玻璃珠、2∶1铁-锰氧化物和尖晶石颗粒，这些材料的密度分别为2.5、5.08和5.50 g/cm³。模拟结果显示，材料的密度对流动特性具有显著影响；低密度材料的流化速度快于重质材料。由于重力作用，床层高度显著受颗粒密度的影响。

Chao等^[99]基于Formisani等^[82-83]的实验数据构建了多流体模型，对钢珠（ρ=7.6 g/cm³）和玻璃珠（ρ=2.46 g/cm³）组成的密相二元颗粒系统流化床中的密度主导的离析现象进行了数值模拟研究。模拟结果与实验数据吻合良好，并且表明密度主导的二元颗粒离析行为和颗粒的速度分布都依赖于表观气体速度。在相对较低的表观气体速度下，颗粒主要发生轴向离析，而在相对较高的表观气体速度下，颗粒既沿轴向离析也沿径向离析。但该研究只关心密度比对颗粒离析行为的影响而没有讨论相同密度比下颗粒本身密度范围的流化特性。

Li等^[21-22]基于实验、经验关联式以及数值模拟方法研究了当颗粒密度从低到高（1.25~10.96 g/cm³）时，初始流化阶段和鼓泡流化阶段基础流化特性存在的差异，发现了基于常用低密度颗粒推导出的最小流化速度经验公式在重质颗粒范围具有较大偏差，且随着颗粒密度的增加，偏差越来越大，其规律如图2所示。此外，还可以发现重质颗粒和低密度颗粒在基本流化行为上存在显著差异，颗粒密度增加会导致流化性能恶化，表现为气泡变大、失流化区域、沟流以及床层膨胀比降低，如图15所示。Lan等^[100]基于CFD-DEM-IBM方法模拟了重质铁矿石颗粒在流化床中的富氢还原行为，但文章中主要探讨了数值方法的精度以及反应动力学模型和操作温度对铁矿石富氢还原反应性能的影响，并没有讨论重质颗粒在流化行为上的差异以及流化效果对反应性能的影响。

图15 (a)低密度FCC颗粒与重质UO₂的充分流动状态对比；(b)颗粒密度和气速对床层膨胀率的影响^[21-22]Fig.15 (a) Comparison of the fully fluidized states between low-density FCC particles and high-density UO₂ particles; (b) Effect of particle density and gas velocity on bed expansion ratio^[21-22]

McIntyre等^[101]通过CPFD方法探究钛铁矿在高压鼓泡床中的流化现象。研究发现，模型能够复现随着流化速度和操作压力的增加而变化的实验趋势，还能在平均绝对相对偏差（AARD）为4.8%的范围内预测床层膨胀值，但对重质钛铁矿床层存在持续的低估。

Kraft等^[102]基于CPFD模拟方法研究了8 MW的双流化床系统内重质青铜颗粒（ρ=8.79 g/cm³）的冷态流动。工作主要对比了不同的曳力模型对模拟精度的影响。模拟结果发现，所有研究的曳力模型都不能很好地预测床料循环速率以及系统的压力分布。但是，该研究并没有讨论有关重质颗粒在循环流化床系统内流化行为上的差异。

另外，还有一部分工作研究了重质金属细粉颗粒在鼓泡床中的团聚现象^[103-105]以及重质与低密度颗粒在鼓泡流化床中的二元混合问题^[79,106]，但以上工作都没有具体讨论并指出颗粒密度对流化特性的影响以及相关流化规律在不同密度范围的表现差异。

尽管目前已经采用传统的数值模拟方法对重质颗粒的流态化行为进行了初步探究，但现有的数值模型大多基于轻质颗粒的实验数据推导而来，如曳力模型和固相应力模型等。这些模型是否适用于重质颗粒的流动状态预测，尚未得到广泛的数据支持和验证，因此其研究结论的可信性仍需进一步验证。

2.3 研究进展总结

本文中涉及的重质颗粒流态化研究的范围及主要结论如表1及图16所示。从图16中颗粒物性分布特点可知，现有研究中使用的重质颗粒按照传统的Geldart颗粒分类方法多属于B类和D类颗粒，其是否遵循常规的B类/D类颗粒的流化特征，还缺少细致的基础研究。另外，通过总结以往研究，可以提炼出本文的关键结论，即“轻质颗粒与重质颗粒在流态化特性上存在显著差异”。但由于目前仍然缺乏系统严谨的研究数据，无法像常见的轻质颗粒一样建立较为普适的经验和理论。对于重质颗粒工业应用背景的讨论，希望帮助读者认识到，对于重质颗粒，探讨并总结其最基本的流态化现象，对于理解和优化高密度颗粒的流态化行为具有重要意义。目前相关基础研究的缺失进一步突显了开展重质颗粒流态化特性研究的必要性和紧迫性。

表1 重质颗粒流态化研究总结Table 1 The summary of research on fluidization of high-density particles

图16 本文讨论的重质颗粒性质的分布范围Fig.16 Distribution range of particle properties in the works cited in this paper

3 结语

无论从实验测量、数值模拟还是工业实践均证明重质颗粒的流化行为与低密度易流化颗粒存在明显差别。且根据以往的研究，重质颗粒系统在操作过程中极易出现沟流、腾涌和死区等不正常流化状态^[59,107-112]，这对相关生产过程的稳定运行十分不利。目前对重质颗粒流态化特性的研究并不充分，多为针对单一重质颗粒在特定工况下的流动行为的描述，而对重质颗粒在整个流域内的流态化特性以及与低密度颗粒流动性的差异缺少系统的研究和总结。同时，现有的流动理论和经验公式能否对重质颗粒的流动特征进行准确合理的描述还未有系统的评估。如何定性乃至定量地预测重质颗粒流化系统流域及其转变，是设计和优化相关过程的基础。针对现有重质颗粒流态化工业系统存在的问题，目前亟需加强以下重质流态化相关的研究方向。

（1）流域转变。关注不同操作条件下，重质颗粒在流化床中从一个流态转换到另一个流态的行为和机理，比如从固定床向鼓泡流化床再向湍动流化床的转变，这些转变对流化床的设计和操作有重要影响，理解流域转变的动力学和控制因素是优化流化床性能的关键。

（2）传热传质特性。针对重质颗粒流态化工业反应系统，研究应聚焦于探究重质颗粒间以及颗粒与气体间的传热和传质规律、探索增强颗粒间传热传质效率的方法。

（3）颗粒混合分级特性。研究重质颗粒流化床内多分散颗粒系统的混合与分离，包括研究不同操作条件下颗粒混合均匀性的影响因素。同时，探讨如何通过调整床层结构或添加内构件结构来提高混合或分离效率。

（4）反应过程强化技术。对于重质颗粒，如何保持良好的流化反应状态是一大挑战。下一步的研究应聚焦于开发重质颗粒流化床反应过程的强化技术，如调整颗粒大小分布、床层高度和气体流速，以及探索新的流化助剂和技术来优化流化质量，提高反应效率。

针对重质颗粒流化的数值模拟，未来的发展应关注以下几个难点：

（1）需对现有模型在重质颗粒条件下的适用性进行系统性验证和改进；

（2）需开发能够准确描述重质颗粒与流体相互作用的新模型，以提高预测精度；

（3）建议结合实验数据，不断修正和优化数值模拟的参数，以增强其在实际工业应用中的可靠性；

通过对这些领域的深入研究，可以有效解决现有重质颗粒流态化系统中的问题，提高流化床的设计和操作效率，从而更好地满足工业需求。这些研究不仅有助于理论的发展，也为流态化技术的实际应用和进一步创新提供了科学依据和技术支持。

亮点评述

重质颗粒流态化研究现状与展望

重质颗粒流态化研究现状与展望

引 言

1 重质颗粒流态化技术的应用背景

2 重质颗粒流态化基础的研究现状

2.1 实验研究

2.2 数值模拟研究

2.3 研究进展总结

3 结 语

你知道你的Internet Explorer是过时了吗?

引言

3 结语